Thèse Année : 2024

Effectiveness of coupling mesophilic anaerobic digestion-thermophilic reactor for the reduction of sludge production, biogas production and elimination of micropollutants

Efficacité des couplages digestion anaérobie mésophile- réacteur thermophile pour la réduction de la production de boues, la production de biogaz et l’élimination des micropolluants

Résumé

The thesis, carried out as part of the SAVE project (funded by ADEME, the Occitanie Region as well as the Adour Garonne and Rhône Méditerranée Corse water agencies), aims to respond to two major challenges in the treatment of urban wastewater: improving the biodegradation of micropollutants and reducing sludge production. This research is therefore part of the priorities of the European Commission, which is preparing a revision of the directive on urban wastewater to integrate current environmental issues. Anaerobic digestion is a process that has a determining role to play in this context, when we are interested in the complete chain of urban effluent treatment. However, this process has limits, particularly with regard to the biodegradation of particulate COD and organic micropollutants, which aroused the interest of the company SAPOVAL, partner of the SAVE project. The MAD-TAR configuration combining a mesophilic digester with a microaerated thermophilic digester has been studied in previous work which showed a significant reduction in sludge and certain micropollutants, compared to the conventional mesophilic digester. This is why this thesis work focused on the study of this hybrid process aimed at reducing sludge production, biogas production, eliminating micropollutants, as well as reducing the environmental impact of digestates in terms of ecotoxicity and antibiotic resistance. In a first part, we sought to reproduce previous results (reduction in sludge production) in a laboratory pilot. Based on the comparison between three configurations: a MAD reference (mesophilic digestion), a MAD-TAD configuration (coupling with a thermophilic reactor) and the MAD-TAR, we sought to understand which biological, physical or chemical processes made it possible to explain the performance of the MAD-TAR and the dynamics of the concentrations of the process variables. To this end, a process model based on the ADM1 model was developed on the Aquasim software. Based on the effects of temperature, ammonia concentration and oxygen concentration, this model was modified to explain the dynamics of microbial population activities. The experimental results of the 3 pilot configurations show that the MADTAR configuration allows a significant improvement in the hydrolysis of particulate matter (14%) unlike the MAD-TAD process, suggesting a key role of aeration. Changes in hydrolysis rate, transient accumulations of VFAs, as well as variations in biogas production were observed in MAD-TAD and MAD-TAR compared to MAD. The modeling then made it possible to test two different hypotheses: one linked to the increase in the mortality rate in the thermophilic compartment, the other introducing a population shift between heat-sensitive microorganisms (Ts) and heat-resistant microorganisms (Tr). The hypothesis introducing two types of microbial populations Ts and Tr showed a better capacity to represent the experimental data (hydrolysis of particulate matter, production of VFA and biogas) in the MAD-TAD. We can therefore assume that heat-resistant populations are established in the process due to sequential passages at high temperatures. Concerning the MAD-TAR, the results of our modeling showed that the fraction of COD missing in the balance (21%) does not result from aerobic degradation since the consumption of nitrogen for growth is not observed. The modeling as proposed also did not make it possible to confirm anaerobic production of methane in the TAR. We therefore failed to understand the mechanisms of this increased degradation of particulate COD in MAD-TAR. We could propose reproducing the experience with a finer quantification of the carbon flows leaving the TAR, by trapping the CO2 produced for example. In the third part of the thesis, four molecules were quantified: ciprofloxacin (CIP), azithromycin (AZY), ofloxacin (OFL), and carbamazepine (CBZ). If the operating conditions did not influence the elimination of CIP and AZY, the thermophilic configurations allowed better elimination of OFL, with a slight additional improvement in the case of MAD-TAR. CBZ, on the other hand, saw its degradation improved in both thermophilic configurations, without significant distinction between the presence or absence of aeration. In addition to the improvement in the degradation of micropollutants, the evaluation of the phytotoxicity of the digestates showed that the liquid fractions resulting from the MAD-TAD process were more toxic than those from the MAD and MAD-TAR configurations. This toxicity seems to be linked to the concentration of ammoniacal nitrogen, which is higher in the TAD due to the absence of aeration, whereas aeration in the TAR makes it possible to reduce this concentration by stripping the ammonia. These results underline the importance of treating the post-digestion liquid fraction to avoid negative environmental impacts, in particular increased energy consumption for nitrification during reintroduction into treatment systems, or even the interest in seeking to recover this nitrogen flow with a view to its valorization. Concerning antibiotic resistance, the results show a promising effect of thermophilicity, with a reduction in resistance to aminoglycosides, although additional studies are necessary to confirm these results, in particular by expanding the panel of samples studied to hospital effluents. In conclusion, the results of this thesis contribute to a better understanding of population dynamics in hybrid digesters. In addition, they offer indicators to assess the environmental impacts of digestates.
La thèse, menée dans le cadre du projet SAVE (financé par l’ADEME, la Région Occitanie ainsi que les agences de l'eau Adour garonne et Rhône Méditerranée Corse), a pour objectif de répondre à deux grands défis dans le traitement des eaux usées urbaines : l’amélioration de la biodégradation des micropolluants et la réduction de la production de boue. Cette recherche s'inscrit donc dans les priorités de la Commission Européenne, qui prépare une révision de la directive sur les eaux résiduaires urbaines pour intégrer les enjeux environnementaux actuels. La digestion anaérobie est un procédé qui a un rôle déterminant à jouer dans ce contexte, lorsque l’on s’intéresse à la chaine complète de traitements des effluents urbains. Cependant, ce procédé présente des limites, notamment en ce qui concerne la biodégradation de la DCO particulaire et des micropolluants organiques, ce qui a suscité l’intérêt de l’entreprise SAPOVAL, partenaire du projet SAVE. La configuration MAD-TAR combinant un digesteur mésophile avec un digesteur thermophile microaéré a été étudié lors de travaux précédents qui ont montré une réduction significative des boues et de certains micropolluants, par rapport au digesteur mésophile conventionnel. C’est pourquoi, ce travail de thèse s’est focalisé sur l'étude de ce procédé hybride visant une réduction de la production de boues, une production de biogaz, une élimination des micropolluants, ainsi qu’une diminution de l'impact environnemental des digestats en termes d’écotoxicité et d’antibiorésistance. Dans une première partie, nous avons cherché à reproduire les résultats antérieurs (réduction de la production de boues) en pilote de laboratoire. En s’appuyant sur la comparaison entre trois configurations : une référence MAD (digestion mésophile), une configuration MAD-TAD (couplage avec un réacteur thermophile) et le MAD-TAR, nous avons cherché à comprendre quels processus biologiques, physiques ou chimiques permettaient d’expliquer les performances du MAD-TAR et la dynamique des concentrations des variables du procédé. A cette fin, un modèle des procédés basé sur le modèle ADM1 a été développé sur le logiciel Aquasim. Sur la base d’effets de la température, de la concentration en ammoniaque et de la concentration en oxygène, ce modèle a fait l’objet de modifications pour expliquer la dynamique des activités des populations microbiennes. Les résultats expérimentaux des 3 configurations de pilote montre que la configuration MADTAR permet une amélioration significative de l’hydrolyse de la matière particulaire (14 %) contrairement au procédé MAD-TAD, suggérant un rôle clé de l’aération. Des changements dans la vitesse d'hydrolyse, des accumulations transitoires d’AGVs, ainsi que des variations de la production de biogaz ont été observés dans le MAD-TAD et le MAD-TAR en comparaison du MAD. La modélisation a ensuite permis de tester deux hypothèses différentes : l’une liée à l’augmentation du taux de mortalité dans le compartiment thermophile, l’autre introduisant un shift de population entre des microorganismes thermosensibles (Ts) et des microorganismes thermorésistants (Tr). L'hypothèse introduisant deux types de populations microbiennes Ts et Tr a montré une meilleure capacité à représenter les données expérimentales (l’hydrolyse de la matière particulaire, production des AGV et de biogaz) dans le MAD-TAD. On peut donc supposer que des populations thermorésistantes s’implantent dans le procédé du fait des passages séquentiels à haute température. Concernant le MAD-TAR, les résultats de nos modélisations ont montré que la fraction de DCO manquantes dans le bilan (21%) ne résulte pas d’une dégradation aérobie puisque la consommation d’azote pour la croissance n’est pas observée. La modélisation telle que proposée n’a pas permis non plus de confirmer une production anaérobie de méthane dans le TAR. Nous n’avons dons pas réussi à comprendre les mécanismes de cette dégradation accrue de la DCO particulaire dans le MAD-TAR. On pourrait proposer de reproduire l’expérience avec une quantification plus fine des flux de carbone qui sortent du TAR, par piégeage du CO2 produit par exemple. Dans la troisième partie de la thèse, quatre molécules ont été quantifiées : la ciprofloxacine (CIP), l’azithromycine (AZY), l’ofloxacine (OFL), et la carbamazépine (CBZ). Si les conditions opératoires n’ont pas influencé l'élimination de la CIP et de l’AZY, les configurations thermophiles ont permis une meilleure élimination de l’OFL, avec une légère amélioration supplémentaire dans le cas du MAD-TAR. La CBZ, en revanche, a vu sa dégradation améliorée dans les deux configurations thermophiles, sans distinction significative entre la présence ou non d'aération. Outre l'amélioration de la dégradation des micropolluants, l’évaluation de la phytotoxicité des digestats a montré que les fractions liquides issues du procédé MAD-TAD étaient plus toxiques que celles des configurations MAD et MAD-TAR. Cette toxicité semble être liée à la concentration en azote ammoniacal, plus élevée dans le TAD en raison de l'absence d'aération, alors que l'aération dans le TAR permet de réduire cette concentration par stripping de l’ammoniac. Ces résultats soulignent l’importance de traiter la fraction liquide post-digestion pour éviter des impacts environnementaux négatifs, notamment une consommation accrue d’énergie pour la nitrification lors de la réintroduction dans les systèmes de traitement, voire l’intérêt de chercher à récupérer ce flux d’azote en vue de sa valorisation. Concernant l’antibiorésistance, les résultats montrent un effet prometteur de la thermophilie, avec une réduction de la résistance aux aminoglycosides, bien que des études supplémentaires soient nécessaires pour confirmer ces résultats, notamment en élargissant le panel d’échantillons étudiés à des effluents hospitaliers. En conclusion, les résultats de cette thèse contribuent à une meilleure compréhension de la dynamique des populations dans les digesteurs hybrides. De plus, ils offrent des indicateurs permettant d’évaluer les impacts environnementaux des digestats.
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Citer

Mohammad Asadi. Efficacité des couplages digestion anaérobie mésophile- réacteur thermophile pour la réduction de la production de boues, la production de biogaz et l’élimination des micropolluants. Génie des procédés. Institut National des Sciences Appliquées - Toulouse, 2024. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-04955695⟩
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